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理学硕士学位论文

二聚体体系的飞秒激光二维电子光谱

硕士研究生:王赞浩
导师:杨延强教授
申请学位:理学硕士
学科:凝聚态物理
所在单位:理学院物理系
答辩日期:2011 年 6 月
授予学位单位:哈尔滨工业大学
Classified Index:
: 530

Dissertation for the Master Degree in Science

Two-dimensional Femtosecond Laser
Electronic Spectra of a Dimer System

Candidate: Wang Zanhao
Supervisor: Prof. Yang Yanqiang
Academic Degree Applied for: Master of Science
Speciality: Condensed Matter Physics
Affiliation: Department of Physics
Date of Defence: June, 2011
Degree-Conferring-Institution: Harbin Institute of Technology
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文
摘要
近几年,光谱研究技术从传统的一维光谱向二维或三维光谱方向迅速发展,
如红外、拉曼、荧光等二维光谱等,它们相对于一维光谱来说,以较高的分辨率
和能够清楚的辨明材料分子内各基团的相互关系,在很多研究领域得到了广泛的
发展和应用。随着实验技术及飞秒激光的迅速发展,飞秒激光二维电子光谱,在
飞秒时间分辨率下研究材料内的电子态信息,也正引起学者浓厚的兴趣。飞秒二
维电子光谱是在时域中分子体系由一系列超快飞秒激光脉冲作用下所产生的受激
振动光子回波响应,再经过二维傅里叶变换后在二维频域中的表示。
本课题重新推导了二维电子光谱的理论表达式,利用累积量展开及稳相法等
得到了二维光谱的解析表达式,并分析了表达式中各参数的物理意义。利用
Frenkel 激子模型构造了二聚体体系的能级结构,并利用二维电子光谱的解析表达
式及对应的双边费曼图,得到了相位重构和非相位重构二维电子光谱的解析表达
式,进而得出完整的二维电子光谱。
利用 MATLAB 软件,对相位重构及非相位重构二维电子光谱表达式进行了编程,
得到了欧姆型热库作用下完整的二维电子光谱弛豫光谱。分析了二维电子光谱的
组成,对弛豫光谱中出现的量子拍进行了探讨,同时探讨了相位重构及非相位重
构图像对对角峰及交叉峰出现的量子拍的贡献,从理论表达式分析得出相位重构
只对交叉峰的量子拍有贡献,而非相位重构只对对角峰的量子拍存在贡献。

关键词:二维电子光谱;二聚体;响应函数;光谱密度

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哈尔滨工业大学理学硕士学位论文
Abstract
Recently, spectroscopy technology has developed rapidly from the traditional
one-dimensional spectroscopy to two- or three-dimensional spectroscopy, such as two-
dimensional infrared, Raman, and fluorescence spectroscopy. These technologies have
been developed and applied frequently due to their abilities to discriminate the
relationship between different molecular groups with high resolution parison to
the one-dimensional spectroscopy. With the development of relevant experimental
techniques and femtosecond lasers, two-dimensional femtosecond laser electronic
spectroscopy has attracted g