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甲醇、二甲醚共进料气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯.pdf

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甲醇、二甲醚共进料气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯.pdf

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甲醇、二甲醚共进料气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯.pdf

文档介绍

文档介绍:是:反应过程生成的水引起催化剂的快速失活,同时造成设备的腐蚀。将二甲醚Ⅷ摘要世纪有机合成的“新基块”。目前采用的甲醇氧化羰基化制碳酸二甲酯存在的主要缺陷起的负面效应,同时可以提高氖章省铣闪薓.、、认盗蟹肿由福疾炝朔肿由傅睦嘈汀⒐杪改性后的呋粒渌饣钚缘玫浇徊降奶岣撸℃时,二甲醚的转化率碳酸二甲酯且恢种匾5穆躺ɑげ罚泄惴旱挠τ们熬埃挥引入反应体系,利用二甲醚水解及时消耗掉羰基化反应中生成的水,不仅可以缓解水引本论文对甲醇气相氧化羰基化反应所用催化剂的制备条件和反应工艺条件进行优化。考察了二甲醚的低温水解性能,开发出低温高活性的獯呋痢2⒔溆羰基化催化剂进行复合,研究复合型催化剂在共进料体系中的催化性能。结果如下:诩状计嘌趸驶从χ校珻甈疉允境鼋虾玫姆从π阅堋℃时,甲醇的转化率为%,约状嫉难≡裥晕%,氖笨帐章饰.·.~。经修饰后,催化剂性能有显著的提高,甲醇的转化率为甇%,约状嫉难≡裥晕%,、改性对分子筛催化剂上二甲醚低温水解活性的影响,利用甌和吡啶吸附源呋恋乃嵝越斜碚鳌=峁砻鳎呋恋男阅苤饕R览涤诜肿由傅慕构和酸性质。具有超笼结构的肿由赶允境鼋细叩腄水解活性。、,并将二甲醚引入反应体系中,可以有效提高氖笨帐章省L砑覥墒勾呋恋男阅苡懈徊降奶岣撸贑加入量为%时,··~。寿命评价结果表明,在氧化羰基化反应体系中引入芄焕枚酌阉饧笆毕牡艏状佳趸驶从χ猩傻牟糠炙欢程度上消除甲醇羰基化反应生成的水所导致的催化剂快速失活的问题,提高催化剂的寿命。反应螅呋恋男阅懿沤档阶詈眯阅苁钡囊话搿本论文的创新之处在于:7⒘烁呋钚浴⒏哐≡裥缘亩酌训臀滤獯呋罜/≡裥晕%。目前除作者在催化学报上所发表的快报··一。
,未见有其他文献的报导。⒘舜呋恋乃嵝灾视氪呋辽隙酌炎;手涞亩杂叵怠M保催化剂性能与嶂行牡穆湮痪哂忻芮泄叵档墓鄣恪兄瞥鍪屎嫌诩状肌⒍酌压步戏从μ逑档乃üδ艽呋粒岣吡四勘瓴物氖章屎痛呋恋奈榷ㄐ浴K7⒌拇呋辽希状嫉淖;饰%,·.~,.·.~。寿命比共进料前的岣吡。关键词:甲醇;二甲醚;碳酸二甲酯;催化剂性能Ⅱ
,瓼,瓵.·..甌瓵,,%,.·.~,.簍甇%,.·.~,,琈一,,,。妫畉甀,猵—·瑆甌甀疉,.瓵琣,珻’.%.瓸
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如垮日期:沙杪、华南理工大学学位论文原创性声明学位论文版权使用授权书日期:加万年,:所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名:本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,即:研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属华南理工大学。学校有权保存并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许学位论文被查阅诒C芷谀诘谋C苈畚耐;学校可以公布学位论文的全部或部分内容,可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。口保密,在年解密后适用本授权书。囹不保密。学位论文全文电子版提交后:团同意在校园网上发布,供校内师生和与学校有共享协议的单位浏览。朐谝陨舷嘤Ψ娇蚰诖颉啊獭日期:≯:,,二、否:
论第一章绪约哿腃、和为原料,引言绿色化学和清洁生产技术的浪潮正在世界范围内兴起。以“原子经济”反应为理念,通过革新已有的化工合成路线,采用无毒、无害原料、催化剂实现有机化学品的高效、清洁生产,对确保社区安全,环境保护都具有十分重要的意义。碳酸二甲酯虺艱粑薅净げ罚且恢种匾5挠机合成原料及中间体,也是一种新型的绿色化学品,年,碳酸二甲酯在欧洲通过了非毒性化学品的注册登记。由于其分子中含有***、甲氧基、羰基.Ⅳ驶籽趸等多种官能团,具有很好的反应活性,可替代光气、硫酸二甲酯⒙燃淄榧奥燃姿岬染缍净蛑掳┪镏式恤基化、甲酯化及酯交换等反应,制取多种重要化工产品;另外,由于其高含氧量和高辛烷值、高分子极化率肿蛹ɑ饰.,在大气保护,如作为汽油添加剂等方面,也将得到广泛的应用Ⅱ目前,生产墓ひ章废咧饕S校汗馄āⅤソ换环ê图状