文档介绍：对氢钝化的硅纳米线的各向异性的研究一、研究背景:最新实验表明,不同尺寸和结晶取向的小硅纳米线已能被成功合成。比如,已能够制造直径小至1nm,长度仅为几十微米的单晶硅纳米线。利用氧化物辅助生长机制,纳米线的合成通常包括一个被外氧化层包围的结晶中心。然后,酸化处理以去除外氧化层,使得被氢钝化的硅纳米线只有1nm那么细。硅纳米线的成功合成,使人们对这些准一维材料产生了极大的兴趣,并期望展示出这种有趣材料的结构、表面、电学以及力学方面的性质,并用它作为模型来解释量子尺寸效应。很好地证明了,在氢终止的硅纳米线上的量子限制效应将导致,随着纳米线尺寸的减少,带隙会戏剧性地加宽。二、研究内容:利用第一性原理研究各种直径和生长方向的氢钝化硅纳米线的能量相对稳定性和机械性能。为了比较硅纳米线的物理性质和理解在某些方向优先生长的原因,研究了沿着[100],[110],[111],[112]结晶取向生长的纳米线。三、研究方法:(1)理论基础:第一性原理(FirstPrinciple):广义的第一性原理计算指的是一切基于量子力学原理的计算;物质由分子组成,分子由原子组成,原子由原子核和电子组成。量子力学计算就是根据原子核和电子的相互作用原理去计算分子结构和分子能量(或离子),然后就能计算物质的各种性质。从头算(abinitio)是狭义的第一性原理计算,它是指不使用经验参数,只用电子质量,光速,质子中子质量等少数实验数据去做量子计算。但是这个计算很慢,所以就加入一些经验参数,可以大大加快计算速度,当然也会不可避免的牺牲计算结果精度。广义的第一原理包括两大类,以Hartree-Fork自洽场计算为基础的abinitio从头算,和密度泛函理论(DFT)计算。(2)研究过程:a)研究对象图1图1是不同生长方向的硅纳米线代表性的截面。其中,第一张图中的几何体的所有侧面被4个[110]面所束缚而朝向[100]方向。第二张图中的几何体就像和那些以经验推断的较大直径的硅纳米线一样,朝向[110]方向,在[111]和[100]侧表面有六边形的截面 ,第三张图中的几何体朝向[111]方向,且所有侧表面都被[100]面所束缚。最后一张图中的几何体,与实验中观测到的最细的在所有考虑到的硅纳米线中,表面的悬空键被H原子完全终止,以致于硅纳米线表面的每个硅原子被整合为四面体排布。每条线都被放置在一个四角形的超晶胞上,故纳米线被无限地沿轴向延长,且每条纳米线被分开得离它的周期性图像足够远(至少10?).b)不同生长方向的硅纳米线,晶胞内的原子数目和晶格参数如下图:用第一性原理对块状硅做相关研究计算,得到:块状硅晶在[100],[110],[111],和[112]?,?,?,?。结论:从块状硅晶到硅纳米线,[110],[111],和[112]方向的晶格参数,沿着轴向方向有一点延长,而[100]线的长度沿轴向方向有轻微波动。c)生成热的研究:利用块状硅晶和气相氢分子作为参考系统计算了硅纳米线的生成热(假设有足够多的氢气通过硅晶表面),这是生成热的定义,Etot是硅纳米线的总能量,Esi是块状硅晶中每个原子的总能量,EH是氢气中每个原子的总能量,nsi和nH分别是是硅纳米线中Si原子和H原子的数目。图二是计算得到的不同生长方向的硅纳米线的生成热图2从上图可