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木质素催化热解制备芳香族单体化合物研究.pdf

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木质素催化热解制备芳香族单体化合物研究.pdf

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木质素催化热解制备芳香族单体化合物研究.pdf

文档介绍

文档介绍:Y2758609 东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知,除了文中特另tlDH以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名:瑰≮日期: 趁!竖:查:岛东南大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档,可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外,允许论文被查阅和借阅,可以公布(包括刊登)论文的全部或部分内容。论文的公布(包括刊登)授权东南大学研究生院办理。研究生签名:熬导师签名: 日期:塑塑:!生3 万方数据摘要摘要木质素储量丰富,是极具潜力的可再生资源,通过热解技术可制备液体燃料添加剂与高价值化学品。但由于木质素本身结构多样,而热解过程非常复杂,对不同木质素的热解行为研究非常有必要。本文制备了6种不同的木质素,采用元素及红外分析对不同木质素的化学结构进行表征,(热重联用红外光谱技术)(快速热解联用色谱. 质谱技术)对木质素的(催化)热解过程及产物分布进行了研究,系统的分析了生物质来源及分离方法、温度以及催化剂对木质素热解特性的影响,获得木质素制备芳香族单体化合物的热解机理及其最优工艺参数。元素分析结果表明:主要元素的具体含量随生物质来源、分离方法的不同而不同。Klason 法木材类木质素的C元素含量较之禾本科木质素要高约20%左右。碱木质素的C元素含量及 H元素含量都是最高的,%%。Klason枫木木质素、Klason杉木木质素、 Klason秸秆木质素、Klason稻壳木质素、磨木木质素和碱木质素的分子式分别为 C464H401702 482、 、 、 C3291H313103 51、 C5665H91801 414。红外分析结果表明:采用Klason法制备的不同生物质来源的木质素中,Klason 枫木木质素因具有较为丰富的紫丁香基结构在1 120cm‘1与1325cm’1处表现出明显的吸收峰。磨木木质素在1715,--一1705cmJ处的伸缩振动吸收峰非常强,说明存在较多的非共轭羰基。、不同来源以及分离方法对6种木质素慢速热解特性的影响,发现不同种类木质素的热解过程表现为两个主要失重阶段,对应着芳香族类化合物的析出与小分子气体的析出过程;其中Klason枫木木质素的热解活性较高,在较低的温度点达到一了失重最大速率(378。C),与之含有丰富的甲氧基结构有关。在实验分析的基础上建立了分阶段反应动力学模型,计算其在不同热解阶段的动力学参数,发现第一阶段活化能主要在 '-~, kJ/mol----- kJ/mol 之间。(550℃、650℃、800℃及900℃)、催化剂((210)、 (50)、(25)、)及催化剂与木质素的比例(2:1、4:1及8:1)等因素对木质素快速热解目标产物产率及组成分布的影响。结果表明:无催化热解时,芳香烃的产率随温度升高而增加,愈创木酚以及紫丁香酚的产率均随温度升高而减小;(25) 催化作用下,目标产物均在温度为650。C时获得最大的产率(Klason稻壳木质素除外)。不同催化剂对木质素热解产物的影响非常明显,在促进目标产物的生成方面,(25)均表现出最强的催化作用(枫木木质素除外),而催化剂与木质素的比例对产物分布的影响较小。关键词:木质素;芳香族单体化合物;; 万方数据 Abstract ————————————————————————————————————————————一 Abstract Lignin is apotential kind ofrenewable resources forproducing thehigh。valued chemicals through one ofthethermal chemical conversion methods nominated thispaper,the E1ement Analvsis and Four

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