文档介绍：湖北大学
硕士学位论文
多相催化环烯烃与空气/氧气环氧化的研究
姓名:谢彪
申请学位级别:硕士
专业:有机化学
指导教师:夏清华
20090501
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要摘烯烃的选择性催化氧化一直是当今催化化学领域最引人注目的研究课题之一,分子氧掌蜓跗作氧化剂的催化体系由于其学术和经济上的价值更是研究的热点。筛选和设计性能优良且制备比较简单的催化剂体系,找到活化分子氧的最佳途径,是烯烃环本论文主要采用浸渍的方法制备了过渡金属包含的氧化物催化剂,经过不同的预处理方式,将其用作多相催化环烯烃空气/氧气环氧化的反应,在无还原试剂的情况下对其催化性能进行了详细的研究;并研究了离子交换法制备的分子筛催化剂对环烯烃的催化性能。另外,还初步探讨了魑H芗猎诳掌费趸从χ兴鸬降淖饔糜隓、、以及种氧化物载体⑺嵝訟、活性捎媒盏姆椒ǜ涸夭⑼ü煌暮蟠矸椒ㄖ票傅拇呋粒茨苋〉煤芎的催化效果:纳米金催化剂显示出较高的环氧选择性,但催化效率较低。对环辛烯空气/氧气环氧化反应的研究表明,以离子交换的与肿由都表现出很强的催化能力。考察了钴源、钴含量、离子交换次数、温度等一系列因素对环辛烯环氧化反应的影响,环辛烯的最高转化率可达.%,环氧环辛烷为单一产物。对降冰片烯的环氧化反应作了初步的尝试,并将催化效果最佳的催化剂应用与苯乙烯这类直链烯烃的环氧化反应中,以考察催化剂对直链烯烃的催化效果。关键词:环烯烃,环氧化,空气,氧气,多相催化氧化技术努力的方向。自身氧化的问题。对环己烯空气环氧化反应的研究表明,以种金属
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第一章文献综述弟一早义陬综逊前言环氧化合物是非常重要的有机合成中间体,广泛用于石油化工、精细化工和有机合成等领域;并且官能团转化反应,从环氧化合物可以制备一系列不同结构的手性化合物。无论从学术背景还是从工业应用方面来看,催化环氧化技术对于有机化合物的合成都是特别有用的。环氧化合物的一个重要来源就是不饱和碳碳双键幕费趸因此研究环氧化反应很大一部分注意力都放在含有碳碳双键的氧化上,而且主要还是在烯烃的不对称环氧化研究上,已经发现几个含金属的催化剂能够有效地催化大量的像烯丙醇类、荆珺一不饱和酯类和简单烯烃化合物类结构罩的ḿ幕费趸緇删。烯烃在温和条件下的环氧化反应迄今仍然是精细化工领域中的研究重点。环氧化合物是一类重要的有机合成中间体,广泛用于石油化工、精细化工和有机合成等领域。环氧丙烷是一种重要的基本有机化工原料,是丙烯衍生物中产量仅次于聚丙烯和丙烯腈的第三大有机化工产品。它的最大用途是生产聚醚多元醇,也可生产用途广泛的丙二醇及非离子型表面活性剂、油田破乳剂、农药乳化剂、阻燃剂、增塑剂和润湿剂等。环氧环已烷是一种化学性质比较活泼的精细化工原料,应用范围十分广泛,具有良好的综合利用前景。由于环氧环己烷具有非常活跃的反应特性,其可以作为环氧树脂的活性稀释剂,又可以用来合成冠醚,制备邻苯二酚,生产杀虫剂克螨特,并且可以制作光敏涂料和光敏胶粘剂,在国外已引起人们的广泛重视和应用研究。环氧基苯乙烷又称为氧化苯乙烷,可用作环氧树脂稀释剂、.吸收剂、增香剂,也是有机合成、制药工业、香料工业的重要中间体,如环氧基苯乙烷催化加氢制得的揭掖际敲倒逵汀丁香油、橙花油的主要成分,并且广泛用于配制食品、烟草、肥皂及化妆品香精。选择性氧化反应之所以得到人们的重视,一是它们的难度大,其选择性很低,这给产品的分离和纯化带来巨大的困难,投资常为非氧化过程的数倍;其二是反应历程较复杂,有不同的机理,且为多步过程,各有不同的催化特性和要求,很难找出普适性的规律。进入八十年代以来,石油化工对环保的要求越来越高,要求开发无“三废’’的封闭工艺,要求尽可能少乃至无副产物或联产物的工艺【舛匝≡裥源呋趸ひ帐羌苛刻的。所有这些,使得烃类的选择性催化氧化成为近年来催化领域中热门的研究课题因此,环氧化合物的