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NOx还原催化剂研究K-basedStudytheOxidationCatalystsandLean--BNSR一级学科:化学工程与技术学科专业:工业催化研究生:邹志强指导教师:孟明教授天津大学化工学院二零一零年一月一令一令,牛一月urn
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学位论文作者躲铲绳学位论文作者签名卸戋%fP独创性声明学位论文版权使用授权书1或撰写过的研究成果,也不包含为获得苤鲞苤鲎或其他教育机构的学位或证特授权墨盗盘鲎可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检本学位论文作者完全了解丞鲞盘堂本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果,除了文中特别加以标注和致谢之处外,论文中不包含其他人已经发表书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中索,并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。C艿难宦畚脑诮饷芎笫视帽臼谌ㄋ得作了明确的说明并表示了籮意。有关保留、使用学位论文的规定。导师签名签字日期:加
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中文摘要催化净化是消除汽车尾气污染同时提高空气质量的最有效方法。随着各国汽车尾气排放法规的日益严格,传统的三效催化剂已经不能解决汽车尾气净化所面(NOx)CONOx念⒖7⒘薖疊疉体系的呋粒钦饫郚催化剂因抗硫性能差,很难推广使用。本论文针对冷启动和稀燃氮氧化物污染问题,开展相关应用基础研究,研发高性能的低温氧化型催化剂和同时具有优良储存性能和抗NSRCo剂为研究对象,从催化剂的组成、结构、制备方法、组分间的相互作用以及反应NSR载的呋廖Q芯慷韵螅疾炝酥罜虲訬催化剂/.结构和性能的影响,包括储存和抗硫性能,同时还考察了载体中A1203A1203KK具有较高的比表面积和均一的介孔孔径,较传统共沉淀法有明显优势。程序升温还原结果甌砻鳎呋林蠧甇键的活动度与其氧化性能密切相关。助适的比例共存于混合氧化物中,催化剂的活性和热稳定性进一步增强,,催化剂对的氧化活性大大提高,但对氧化却没有(TPO)即解离吸附气相氧为反应提供活性氧物种。对于氧化,氧气的吸附活化是关键步骤;而对于氧化,反应速率可能更取决于瓾键的活化。为进一步提高基混合氧化物的热稳定性,采用非离子表面活性剂三嵌段比表面积。采用原位红外对含不同助剂的样品上的氧化机理进行了研究。发现掺杂的催化剂形成了对氧化的双活性位,虲都参CuH2TPR90NOx采用双表面活性剂辅助合成法制备了系列基混合氧化物..、..和瓹甖龋珺和孔径分布测试结果表明,该系列催化剂CeCoOLaCeLaCeCoZr-OCoCe-Zr-OP123CoCeM(M=CuFeNiLa)高分辨电镜甌虰结果表明,该系列催化剂具有蠕虫状孔道结构和高吣’籸●,
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关键词:一氧化碳氧化、丙烷氧化、表面活性剂、四氧化三钴、氮氧化物储存、02TPDCO相关。的掺杂使得催化剂在焙烧后,活性大大提高,而的杂降低了催化剂表面晶格氧的活动度从而降低了催化剂的活性。的掺杂改变要活性物种,该催化剂的活性较不掺杂的催化剂明显降低。对于呋罰疜/.,考察了助剂或的加入对其储存和抗硫性能的影响。结果表明,或的引入能够大大增强催化剂的氧化能力从NOxTPR的催化剂最为明显,该催化剂具有最强的氧化能力从而促进了硫酸盐的生成。CeKTi”能力仍高达/K孀盼蠢慈加椭辛蚝坎欢霞跎伲罜男缘腘Ai203Al(Ti+Zr)31K当载体在高温焙烧时表面羟基大大减少直至基本消失,此时储存组分主要以K2C03K2C03OKNOx钾,因此催化剂的储存能力显著提高,然而镏滞子隨作用,生K负载量的提高,使鸾ト〈甇晌狽储存的主要物种,虽然储存量迅速增加,但抗硫性能也显著下降。结合原位红外和载体的表面酸性表征结果掺杂在高温焙烧时能有效抑制催化剂的烧结,维持催化剂的氧化活性。的掺了催化剂上氧化反应的路径,此时表面吸附氧取代表面晶格氧成为反应的主PtKTi02Zr02助剂对催化剂//.性能的影响更取决于的添加方法。采用机械PtKTi02Zr02PtKTi02Zr02A1203PtKA1203Ti02Zr02OKNOx3TPD)KK物种的分布模型。抗硫性能-^、I一●
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