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TS-1分子筛合成及其催化丙烯环氧化研究.pdf

文档介绍

文档介绍:天津大学
硕士学位论文
TS-1分子筛的合成及其催化丙烯环氧化的研究
姓名:张兆光
申请学位级别:硕士
专业:化学工艺
指导教师:王亚权
20070101
摘要关键词:.肿由复呋链呋┯際幕费趸从Γ捎诰哂蟹从μ跫潞汀使用水溶液作氧化剂、反应速度快、选择性高、过程无污染等优点,受到研究者的重视,是一种极有希望的生产环氧丙烷的新方法。在环境问题日益受到重视的今天,开发应用于这一高效、洁净的新工艺的催化剂就显得尤为重要。本课题使用有机钛、硅原料,以自制D0寮梁铣闪薚。用蚐对合成的分子筛样品进行了表征;;在高压、混合溶剂中对丙烯的环氧化反应进行了研究;同时在常压下对丙烯的环氧化进行了研究。结果表明,用有机钛、硅原料所合成的分子筛样品,,粒度约为.。—幕罨枰T空气氛围中焙烧な奔涞谋荷栈峤档捅┗费趸的催化活性;┗费趸幕钚浴T诨旌先芗林校,二氯乙烷的加入能显著改善丙烯环氧化反应的结果,使双氧水的转化率达.%,≡裥源%,,.呋┗费趸从Φ慕峁砻鳎罴训姆从μ跫#,,反应时间┑牧魉痬,气的流速痬。在这种条件下,%,%。钛硅分子筛,.,环氧丙烷
%,.%.%,..ィィ..,—..,甧.,.;籘,.,.ィ瑀.,,一,
透移婵醐≯垆学位做作者虢砍矽匕杉签字吼年/月/学位论文作者签名::竽辏鲁奕独创性声明学位论文版权使用授权书或撰写过的研究成果,也不包含为获得鑫垄盘堂或其他教育机构的学位或证本学位论文作者完全了解苤盗叁鲎有关保留、使用学位论文的规定。特授权墨鲞盘堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果,除了文中特别加以标注和致谢之处外,论文中不包含其他人已经发表书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。索,并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。C艿难宦畚脑诮饷芎笫视帽臼谌ㄋ得导师签名:
在经济发展和科技进步的现代社会,人们越来越关注环境对人类生存和可持续发展的影响。传统的化学工业污染比较严重,而近些年兴起的绿色化学工业技术是对传统化学工业的一次重大变革,它从源头阻止环境的污染,减少副产物和废料,它的最理想目标是实现“原子经济”目标,即实现原料中的每一原子均转化成产品,不产生任何废料和副产物,实现废料的“零排放”。绿色化学工业技术对环境友好的工艺,要求不采用有毒有害的原料、催化剂和溶剂。分子筛催化技术在开发对环境友好工艺、促进环境可持续发展中有巨大的潜力。分子筛催化剂的使用极大的促进了石油化工、精细化工和环保等产业的发展。经典的沸石分子筛是指含水的硅铝酸盐晶体。但现在分子筛早己超出了此范围,含钛、钒、铈、钴等杂原子的沸石分子筛及磷酸铝等非沸石型分子筛不断被发现或合成。将钛原子引入到分子筛,可使其获得特殊的催化选择氧化性能。在年仁状伪ǖ赖念压璺肿由窽,在以为氧化剂的低温氧化反应中具有特殊的催化性能,反应条件温和,反应选择性高,副产品为水,对环境无害。以·4呋粒琀Q趸粒暧τ糜诘姆从τ校罕椒郁腔邻、对苯二酚,环己酮氨氧化制环己酮肟,丙烯环氧化制环氧丙烷,苯乙烯氧化制苯甲醛、苯乙醛等。钛硅沸石分子筛类催化材料的广阔地应用前景使人们对这一类分子筛的合成和机理产生了很大的兴趣。从八十年代到今,已经开发了很多合成钛硅分子筛的方法。水熟合成法改进了模板剂、钛源、硅源及合成过程;同时二次取代法如气固相同晶取代也能得到高活性的钛硅沸石。这些方法降低了合成成本,为钛硅沸石的工业应用打下基础。但是与钛硅分子筛美好的应用前景相比,其在工业推广方面所迈出地步伐却很小。。基础研究方面,钛硅分子筛合成过程和催化机理中的仍然有很多问题没有搞清,使得钛硅分子筛的合成及应用研究主要在摸索中前进。:同时研究焙烧温度、焙烧时间、┗,本文还试图通过用其它有机溶剂部分取代甲醇以减少副产物的生成,同时阻止这些副产物在催化剂孔道中的沉积,从而阻止催化剂的失活。考虑到工业上环前言刖吾.
氧丙烷的分离比较繁琐,本文在常压下进行丙烯环氧化反应,同时采用惰性气体吹扫进行环氧丙烷的分离,试图在反应进行的同时直接进行环氧丙烷的分离。前言

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