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低温一氧化碳催化氧化纳米稀土负载型钯催化剂的研究.pdf

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低温一氧化碳催化氧化纳米稀土负载型钯催化剂的研究.pdf

上传人:1322891254 2014/6/19 文件大小:0 KB

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低温一氧化碳催化氧化纳米稀土负载型钯催化剂的研究.pdf

文档介绍

文档介绍:摘要本文采用四种不同的方法制备了四种不同的载体一一溶胶一凝胶法制本文借助差热分析技术芯苛薈肽擅證那扒低温催化氧化在环境保护、燃料电池、封闭内循环式す馄鳌有很强的应用价值。目前,低温氧化催化剂主要有贵金属催化荆和非贵金属催化剂。贵金属催化剂活性高,稳定性好,但价格较昂贵;非贵金属催化剂虽然价格低廉,但其性能与贵金属催化剂相比有一定的差距。稀土元素因其独特的电子构型被誉为新材料的宝库,稀土纳米化后,表现出许多特性,如高比表面效应、小尺寸效应、界面效应、透明效应、隧道效应、量子效应,这些效应能大大提高材料的性能和功能。若将少量贵金属与稀土结合,制备成纳米稀土负载型催化剂,则可能在大大减少贵金属用量的同时,提高催化剂的活性和稳定性。备的涂覆芙旱幕钚蕴肯宋⒛、热分解法制备的普通粉体以及溶胶凝胶一共沸蒸馏法制备的纳米粉体,通过浸渍法将贵金属负载在载体上,经恒温水浴处理,形成纳米稀土负载型催化剂。研究并讨论了影响催化剂活性的各种因素以及催化剂的稳定性。结果表明,以纳米粉体为载体、含量サ催化剂,活性最好。完全氧化的最低温度为℃;以涂覆一次异丙醇铝制备的芙旱幕钚蕴肯宋T靥濉%、稀土含量%的催化剂活性较好,完全氧化的最低温度为℃。—/纳米催化剂连续反应∈保钚越档捅冉掀交海榷ㄐ越虾谩体在升温过程中发生相交和反应的温度,并结合射线衍射技术研究了产物的物相结构与组成;利用扫描电子显微镜湎哐苌仪⒛芷滓、透射电子显微镜⒏叻直嫱干涞缱酉析结果表明:./纳米催化剂的表面出凹凸不平的球状和块状的粒子拼接而成,并有很多空隙:活性组分在载体上分散较为均匀,平均粒径约在之内,粒子呈球形。治鼋峁砻鳎擅琢W拥谋聿愦在着大量的不完整区域,这些不完整区域内大量表面缺陷的存在,增加了气体传感器、气体防毒面具以及密闭系统内微量消除等方面具微镜訮狢擅證呋两辛吮碚鳌和山东大学坝Q徊孜
粒子表面上活性中心数目,提高了催化剂的活性。本文初步探讨了纳米稀土负载型催化荆的催化机理,认为在催化剂上的氧化反应机理类似于乙烯氧化制备乙醛时催化剂上的反应过程。活性金属化合物主要溶解在表面水合的水中,所得的金属离子以复杂的方式与化学吸附的和产生键合,钯与铜之间存在协同作用。关键词:纳米稀土催化剂山东久学硕‘貉宦畚
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盔翠尽期:丝盟论文作者签名:筮塑逃期:继筮丝墨旦论文作者签名:邀塑羔丝。导师签名:原创性声明关于学位论文使用授权的声明和借阅;本人授权山东大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人本人完全了解山东大学有关保留、使用学位论文的规定。同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅数据库进行检索,可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文和汇编本本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导业闹傅枷拢懒⒔行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡C苈畚脑诮饷芎笥ψ袷卮斯娑承担。学位论文。日‘
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;研究目的以及主要研究内容。在催化领域,人们一直在寻找新的高效催化剂,纳米微粒以其独特的性质受到了广泛的关注。纳米微粒尺寸小,表面所占的体积百分数大,表面的键态和电子态与颗粒内部不同,表面原子配位不全,导致表面活性位置增加:关于纳米微粒表面形态的研究表明,随着粒径的减小,表面光滑程度变差,形成了凹凸不平的原子台阶,从而提高了化学反应的接触面,作为催化剂材料可显著提高催化效率。目前,纳米微粒对催化氧化、还原和裂解反应都具有很高的活性和选择性,对光解水制氢和一些有机合成反应也有明显的光催化活性。国际上已把纳米催化剂作为第四代催化剂进行研究和开发。低温催化氧化在环境保护、燃料电池、封闭内循环式す馄鳌气体传感器、气体防毒面具以及密闭系统内微量消除等方面具有很强的应用价值,因而备受瞩目D壳埃臀翪趸呋林饕S泄金属催化剂和非贵金属催化剂。贵金属催化剂通常活性高,稳定性好,但价格较昂贵:非贵金属催化剂虽然价格低廉。但其性能与贯金属催化剂相稀土元素因其独特的电子构型被誉为新材料的宝库,稀土纳米化后,表现出许多特性,如高比表面效应、小尺寸效应、界面效应、透明效应、隧道效应、量子效应,这些效应能大大提高材料的性能和功能。若将少量贵金属