文档介绍：山东人学硕卜学位沦文
摘要
低温催化氧化在环境保护、燃料电池、封闭内循环式激光器、
气体传感器、气体防毒面具以及密闭系统内微量消除等方面具
有很强的应用价值。目前,低温氧化催化剂主要有贵金属催化剂和非
贵金属催化剂。贵金属催化剂活性高,稳定性好,但价格较昂贵非贵金
属催化剂虽然价格低廉,但其性能与贵金属催化剂相比有一定的差距。稀
土元素因其独特的电子构型被誉为新材料的宝库,稀土纳米化后,表现出
许多特性,如高比表面效应、小尺寸效应、界面效应、透明效应、隧道效
应、量子效应,这些效应能大大提高材料的性能和功能。若将少量贵金属
与稀土结合,制备成纳米稀土负载型催化剂,则可能在大大减少贵金属用
量的同时,提高催化剂的活性和稳定性。
本文采用四种不同的方法制备了四种不同的载体一一溶胶一凝胶法制
备的涂覆溶胶的活性炭纤维、柠檬酸络合法制备的复合粉
体、热分解法制备的普通粉体以及溶胶凝胶一共沸蒸馏法制备的纳米
粉体,通过浸渍法将贵金属负载在载体上,经恒温水浴处理,形
成纳米稀土负载型催化剂研究并讨论了影响催化剂活性的各种因素以
及催化剂的稳定性。结果表明,以纳米粉体为载体、含量的
催化剂,活性最好, 完全氧化的最低温度为以涂覆一次异丙醉
铝制备的溶胶的活性炭纤维为载体、含量稀土含量
的催化剂活性较好, 完全氧化的最低温度为纳米
催化剂连续反应小时,活性降低比较平缓,稳定性较好。
本文借助差热分析技术研究了与纳米的前驱
体在升温过程中发生相变和反应的温度,并结合一射线衍射技术
研究了产物的物相结构与组成利用扫描电子显微镜一射线衍射
仪、能谱仪、透射电子显微镜、高分辨透射电子显
微镜对纳米催化剂进行表征。和分
析结果表明纳米催化剂的表面由凹凸不平的球状和块状的粒
子拼接而成,并有很多空隙活性组分在载体上分散较为均匀,平均粒径
约在之内,粒子呈球形。分析结果表明,纳米粒子的表层存
在着大量的不完整区域,这些不完整区域内大量表面缺陷的存在,增加了
山东人学硕一学位论文
粒子表面上活性中心数目,提高了催化剂的活性。
本文初步探讨了纳米稀土负载型催化剂的催化机理,认为在催
化剂上的氧化反应机理类似于乙烯氧化制备乙醛时催化剂上的反
应过程。活性金属化合物主要溶解在表面水合的水中,所得的金属离子以
复杂的方式与化学吸附的和产生键合,把与铜之间存在协同作用。
关银词纳米稀土催化剂
山东人学硕学位论义
一
一
一
一
一
一
山东人学硕士学位论文
一
一
巨
原创性声明
本人郑重声明所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进
行研究所取得的成果。除文中己经注明引用的内容外,本论文不包含任何
其他个人或集体己经发表或撰写过的科研成果对本文的研究作出重要贡
献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人
承担。
论文作者签名双丈敬笼日期
关于学位论文使用授权的声明
本人完全了解山东大学有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保
留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅
和借阅本人授权山东大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关
数据库进行检索,可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文和汇编本
学位论文。
保密论文在解密后应遵守此规定
论文作者签名邀导师签名递哪二日期
山东人学硕卜学位论文
符号说明
一未涂覆溶胶的活性炭纤维
涂覆一次由铝片和氯化铝制备的溶胶的活性炭纤维
涂覆两次由铝片和氯化铝制备的溶胶的活性炭纤维
一涂覆一次由异丙醇铝制备的溶胶的活性炭纤维。
山东人学硕士学位论文
第一章绪论
在催化领域,人们一直在寻找新的高效催化剂,纳米微粒以其独特的
性质受到了广泛的关注。纳米微粒尺寸小,表面所占的体积百分数大,表
面的键态和电子态与颗粒内部不同,表面原子配位不全,导致表面活性位
置增加关于纳米微粒表面形态的研究表明,随着粒径的减小,表面光滑
程度变差,形成了凹凸不平的原子台阶,从而提高了化学反应的接触面,
作为催化剂材料可显著提高催化效率。目前,纳米微粒对催化氧化、还原
和裂解反应都具有很高的活性和选择性,对光解水制氢和一些有机合成反
应也有明显的光催化活性。国际上己把纳米催化剂作为第四代催化剂进行
研究和开发
低温催化氧化在环境保护、燃料电池、封闭内