文档介绍：复旦大学
博士学位论文
光合作用原初反应中的超快光动力学过程研究
姓名:郭立俊
申请学位级别:博士
专业:光学
指导教师:钱士雄
鲤系烂专业论文题目:光合作用原初反应中的超快光动力学过程研究呈鸾觳┦垦芯可赐指导教师:垡±缝教授细菌光合反应中心中的超快光动力学过程进行了研%玫降闹饕=峁中文摘要贚中,不同色素之间以及同种色素的激予态之间存在着快速的能量光合作用是自然界中所发现的最高效的光化学过程,其中的原初反应则是将太阳光能转化为化学能的重要过程,它涉及光能的捕获、传递以及由此引发的一系列电子传递过程,这些过程在时间上都是发生在皮秒甚至亚皮秒时域。超快激光光谱学技术的发展为人们研究原初反应中光诱导的一系列超快过程提供了极为重要的实验手段,同时,近年来分子生物学、基因工程及点突变技术的快速发展,为人们揭示光含作用原初反应中的光物理、光化学机制奠定了重要的分子学基础。原初反应中所涉及的功能体主要有捕光天线系统和光合反应中心,它们都是较为复杂的色素蛋白复合体,对其中的超快能量和电子传递过程、传递途径及相关的机制的研究是近年来光合作用研究领域的一大热点。本论文主要利用飞秒光谱技术对高等植物外周天线复合体⒆舷妇庵芴煜吒春咸錖以及紫传递过程,利用飞秒光谱技术观测到单体内,,位的狡邻近的涞哪芰看ǖ莘⑸“时域,其作用机制符合ǖ堇砺郏憾ヌ迥贑募ぷ哟试夏芰砍谠ス谭⑸诩百飞秒时间尺度;同时,还观察到肿又У哪芰科胶夤蹋霉程发生在几个皮秒的时间。另外,在时间分辨荧光和飞秒动力学过程中所观察到的上百皮秒的慢过程归属于分予的构象变化。我们所得的部分实验结果也预示着在絇之间很可能存在能量传递。下,
子态和最低激子态之间存在能量重新分布过程,时间发生在几个皮秒时间范围,同时,在能量向最低激子态传递的过程中还伴随着分子构象的变化;尺度ǖ莸絇豹下激子态只.。也就是:聃椅孪拢谔烊籐中,到分子之间的能量传递时间在左右,但在突变体中,相应的能量传递速率有所降低,时间常:在主吸收带的兰侧激发时,观察到一个约超快弛豫过程,该过程可归属于分子之间的能量传递过程,也就是在到进行能量传递之前,还存在着分子之间的能量重新分布,其中的物理机制符合技慌技嗷プ饔媚P汀鄄斓搅薒体系中分子的激发态动力学演变过程,在的激发态和的上激予态之间存在快速、高效的能量传递,动力学光谱上表现为在附近存在一个“鞍点”,同时,上激子态在较宽的光谱范围内有较大的激发态吸收截面;位于上激子态的激发能将向次最低激子态谐斓拇ǖ莨亚皮秒时域并有可能导致次最低激予态的快速布居以及局域电子的瞬间熟化过程佣诠馄咨铣鱿忠桓黾し⑻盏亩淘菁跞鮨在次最低激另外,胡萝刂芪⒒肪车谋浠峒趸築紹肿又涞哪芰传递速率以及激发能在次低激子态和最低激予态间的分布过程,但未观察到对之间能量传递的影响,预示着胡萝卜素在之间的能量传递过程中主要超着结构上的稳定作用。谧舷妇从χ行闹校鄄斓搅艘圆煌匚F鸬愕募し⒛艹谠ス蹋别是沿侧进行能量传递。在天然反应中心和氧化处理后的反应中心中均观察到了由F鸬阆駼的超快能量传递过程,其时间常数约为实验上观察到在天然及用淼姆从χ行闹小S葿为起点的能量传递遵从分步传递机制,也就是位于募し⒛芟染的时间传递到二聚体纳霞ぷ犹琍,缓笤倬谧;还时间约在狂’实验上观察并讨论了反应中心中主要经由牡绾煞掷牍毯鸵幌盗械电子传递,.。数为中文摘要
分类号:/致椋分子的激发态动力学过程有着明显不同于天然反应中心的情况。,够关键词:光合作用,能量传递,飞秒,光物理,光生物,而从到电子受体的传递时间在上百皮秒。在色素置换后的反应中心中,以F鸬愕哪芰看ǖ萁咸烊籖那榭雒飨约趼荚左右,考虑到置换后的反应中心中淖杂赡苡兴岣咭约捌淙然保持的光化学活性,这一较慢的能量传递也可能预示着还存在着其它的能量传递通道;另外,还对酸性处理的反应中心中的超快光动力学过程进行了尝试性的研究,发现由于色素分子的聚集以及蛋白环境的改变,总之,本课题利用超快光谱技术研究了光合作用原初反应中的超快光动力学过程,所获得的部分结果对于人们深入理解原初反应中的超快光物理和光化学机制具有重要的意义。为、/中文摘要/
∞∞王矍鷗协蛹“::,..琲...国,/.
,,辭瓼,琽誥.,鴅琤籌协琣甀..琲甪伍英文摘要琧甀..甀弛甊瑆,
﹐㈣,,緊甀,痾琧,,.瓵盯,..,..’
脚稡斗..:,:琀∞,,甇,.,.,琽琲,英文摘要甌.,,
第一章绪论源发阶段,也是迄今为止在光合作用研究中最不清楚的课题,它是揭示光合作用效捕获及传递和转换的机制,可以使我们能够更好更高效地利用太阳光能,甚至机物合成等物理化学过程,研究光合作用的物理化