文档介绍：单钯型汽车尾气净化催化剂研究
胡劲召1,李凤仪2
1. 琼州学院化学系,海南五指山 572200;2. 南昌大学应用化学研究所,江西南昌 330047
摘要:应用流动体系微型反应和怠速实验装置对Pd/Ni/La-Ce-Al汽车尾气净化催化剂的CO、C3H8、NO转化活性进行了评价、研究了镍含量和La-Ce-Al涂层对催化剂活性的影响、对催化剂进行了TPR、CO-TPD、O2-TPD、C3H8-TPD表征。结果表明:镍对Pd/La-Ce-Al催化剂具有良好的助催化作用;在实验条件下,镍含量为15‰时催化剂小试评价具有最好的CO、C3H8氧化活性和NO还原活性;La-Ce-Al涂层比例对催化剂转化活性影响很大;Pd/ Ni/ La-Ce-Al催化剂具有非常高的CO、HC三效氧化活性,但其NO三效还原活性有待改善。
关键词:钯;镍;汽车尾气;催化剂
中图分类号: 文献标识码:A 文章编号:1672-2175(2008)04-1446-04
汽车尾气是城市空气污染的一个主要来源,目前各国使用的汽车尾气净化催化剂的主要活性成分是贵金属Pt、Rh,但其价格昂贵,还容易被S、P、Pb等中毒丧失活性。另外,Rh世界储存量很少、资源短缺矛盾日益突出。与传统Pt、Rh贵金属催化剂相比,单钯型汽车尾气净化催化剂则具有快速起燃、热稳定性好、钯资源相对丰富、价格便宜等潜在优势[1-12]。因此,本文就单钯型汽车尾气净化催化剂在其助剂、涂层、表征和怠速实验方面开展了一些研究工作。
1 实验部分
催化剂活性评价及装置
小试催化剂活性评价采用流动体系微型反应器。样品用量为200 mg,原料气空速为12000 h-1。测催化剂对NO还原活性时,原料气为CO(7℅)+NO(2℅)+C3H8(2℅)+N2(余);测催化剂对CO、C3H8氧化活性时,原料气为CO(7℅)+NO(2℅)+C3H8(2℅)+N2(余)与O2(℅)+ N2(余)的混合气,按当量数s=(2[O2]+[NO])/([CO]+ 9[C3H8])=1来调节混合气组成。原料气和尾气中NO用13X分子筛柱分离,CO用碳分子筛柱分离C3H8用propark Q柱分离,含量使用上分102G型气相层析仪热导池检测,最后由浙江大学智能信息工程研究所N-2000双通道色谱工作站定量分析。
怠速实验催化剂活性评价使用昌河铃木汽车MPI+TWC(5速),CO、HC和NOX定量分析采用汽车尾气五组分分析仪。
催化剂制备
小试催化剂制备过程和方法如下:以40~60目的堇青石(2MgO·2Al2O3·5SiO2)为第一载体,在其上涂布含有一定比例La、Ce的超细铝胶粒子( μ)涂层作为第二载体、干燥、焙烧,制得复合载体后,根据需要浸渍各种助剂镍和活性组分钯并再干燥、焙烧。最后,将催化剂在氢气条件下程序升温还原。制得的系列催化剂记为:Pd(α)/Ni(β)/La-Ce-Al(γ)/ 40~60目堇青石。其中:α、β分别表示活性组分钯、助剂镍与复合载体的质量千分比;La-Ce-Al表示含一定比例镧铈的氧化铝涂层;γ表示La-Ce-Al涂层与第一载体(40~60目堇青石)质量百分比。通过上述方法制得催化剂如下:(α=‰,β=‰、9‰、15‰、20‰、26‰,γ=33%