文档介绍：湘潭大学
博士学位论文
Graphene量子系统的第一性原理研究
姓名:毛宇亮
申请学位级别:博士
专业:凝聚态物理
指导教师:钟建新
20081118
摘要
摘要
本文采用第一性原理计算方法,以 Graphene 及其相关量子系统为研究对象,探
讨了在吸附、掺杂金属原子等调控手段下 Graphene 及其相关量子系统的结构与电子
性质。
基于密度泛函理论,研究了外加过渡金属 Mn、Fe 和 Co 原子调制掺杂的单层
Graphene 结构。通过计算发现,Graphene 系统中碳六角中央上方是吸附过渡金属原
子 Mn、Fe 和 Co 最稳定的位置。自旋极化能带结构表明,Mn 吸附在 Graphene 表面
使得导带下移。而 Fe 吸附在 Graphene 表面使其呈现半金属性,自旋极化率为 100%。
Co 吸附 Graphene 系统上下自旋能带都在费米面上出现态密度峰,体系表现为金属
性。局域态密度分析表明,Fe 和 Co 中 4s 和 3d 之间电荷的转移比 Mn 有更大的趋势,
导致了在 Graphene 表面这二者比 Mn 具有更低的磁矩。
运用第一性原理计算,我们研究了双层 Graphene 量子系统分区掺杂(即在上层
掺杂)构成有序-无序量子薄膜的掺杂效应。研究表明,在上层中的 Au 原子掺杂能
够很好地保持双层 Graphene 量子系统中下层 Graphene 的几何结构。研究揭示了 Au
杂质从上层扩散到下层需要克服较大的势垒。研究还表明有电荷从 Au 原子转移至下
层的碳原子,增加了下层 Graphene 的载流子浓度。
运用基于密度泛函理论的第一性原理自旋极化计算,我们研究了 Mn 杂质掺入
AB 堆垛的双层 Graphene 上层中两种典型的位置,以考察掺杂后体系的结构、电子
和磁性质。其中之一的位置在下层碳六角之上,称为 H 位。另一个位置在下层某个
碳原子上方,称为 T 位。结果发现 Mn 掺杂扩大了层间距。电荷的分布显示了上下
层之间有明显的关联特征。在 H 位的自旋极化能带中,上下自旋能带中位于 Dirac
点的π和π*带彼此分开。在 T 位掺杂的上下自旋能带中,费米面位于 Dirac 点以
上进入导带,使得体系表现为 n 型掺杂。在 H 位 Mn 掺杂体系中获得了 95%的自旋
极化率。H 位和 T 位掺杂的 Mn 原子磁矩从自由状态时的 5μB 分别降低到 μB 和
μB。
本文还运用第一性原理计算方法研究了过渡金属掺杂的碳纳米管、碳原子链嵌
入碳纳米管复合结构以及由六角结构氧化锌(ZnO)层卷曲而成的氧化锌纳米管等
Graphene 相关量子系统,取得了一系列成果。
关键词:Graphene, 密度泛函理论,第一性原理, 分区掺杂,纳米管
I
湘潭大学博士学位论文
Abstract
Using first-principles calculations, we have studied structures and electronic properties
of metal atoms adsorption on or doping in graphene systems and graphene-related quantum
structures.
For the functionalization of graphene by the addition of transition metal atoms of Mn,
Fe and Co to its surface, we found that the center of the hexagonal ring formed by carbon
from graphene is the most stable site for Mn, Fe, Co after structural optimization. The
calculated spin-polarized band structures of the graphene with the adsorption of Mn adatom
indicate that the conduction bands are modified and move down due to the coupling between
the Mn atom and graphene. For Fe adsorbed on the graphene surface, the system is
semi-half-m