文档介绍：浙江师范大学
硕士学位论文
Au/TS-1催化剂上丙烯气相直接环氧化反应研究
姓名:刘统
申请学位级别:硕士
专业:物理化学
指导教师:鲁继青;罗孟飞
20090606
/.呋辽媳┢嘀苯踊费趸从ρ芯摘要成速率环氧丙烷是一种重要的基础化工原料,目前工业上生产环氧丙烷的方法主要有两种:氯醇法和法。氯醇法在生产过程中产生大量含氯废水,严重污染环境;法在生产过程中产生大量低价值联产物。在氢气和氧气共存条件下实现丙烯的直接环氧化反应是理想的环境友好、能耗低的反应,具有重要的科学研究价值。在本论文中,利用氧气为氧化剂、在氢气和氧气周存条件下,对/.催化剂上的丙烯气相直接环氧化反应进行了探索与研究。考察了各种制备条件对催化剂活性的影响,尝试了添加助剂和对载体钛硅分子筛懈男岳刺高催化剂的活性。初步探讨了造成各种纳米金催化剂上丙烯环氧化活性不同的原因,并对丙烯环氧化反应进行了动力学方面的简单研究。≡裥钥梢员持在%左右,制备条件如:簄、前驱体溶液冉鹚浓度、沉淀剂、沉淀时的值和干燥条件等都对催化剂活性有很大影响。当采用氯金酸浓度为蜭,簄,为沉淀剂,沉淀时的为敝票傅疶呋辽系谋┳;≡裥晕ァ对于添加助剂的催化剂,发现添加碱金属琋螅呋辽螦帕A径变小、分散更加均匀,从而促进了催化剂上的丙烯环氧化活性,其中,甂/.催化剂上涸亓课.%,柿糠质.%腜生成速率为痬·。任刺砑又恋腛./.催化剂上的生。岣吡私ィ憾砑蛹钔两鹗鬗珻琒珺螅催化剂上金负载量明显提高,催化剂活性也相应有所提高。
抑·。如。比未经过改性的关键词:丙烯;环氧化;金催化荆;钛硅分子筛;助剂;,并应用于丙烯直接环氧化反应的研究。结果表明,经过改性后制备的催化剂上的丙烯环氧化活性均有显著提高。其中,...┪忍;%;生成速率为疶催化剂上的生成速率岣吡私倍。
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作者签名:孛寸阢导师签名:隅甓嘣翽同帆必午幻踊浙江师范大学学位论文独创性声明学位论文使用授权声明本人声明所星交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。论文中除了特别加以标注和致谢的地方外,不包含其他人或其他机构已经发表或撰写过的研究成果。其他同志对本研究的启发和所做的贡献均已在论文中作了明确的声明并表示了谢意。本人完全意识到本声明的法律结果由本人作者签名:本人完全了解浙江师范大学有关保留、使用学位论文的规定,即:学校有权保留并向国家有关机关或机构送交论文的复印件和电子文档,允许论文被查阅和借阅,可以采用影印、缩印或扫描等手段保存、汇编学位论文。同意浙江师范大学可以用不同方式在不同媒体上发表、。承担。
┬枨榭环氧丙烷虺芇是一种重要的基础化工原料,是丙烯衍生物中产量仅次于聚丙烯和丙烯腈的第三大有机化工产品【。环氧丙烷为有毒、易燃、易爆物质,沸点低,易溶于水。环氧丙烷的消费主要以生产聚醚多元醇为主,约占总消费量的%,其次是丙二醇,约占%,再次是丙二醇醚,约占ィ迹颊%,其它还有阻燃剂、农药乳化剂、合成润滑剂、油田钻井化学品、丁二醇、碳酸丙二醇酯、烯丙醇、异丙醇胺、改性淀粉和纺织品表面活性剂等,用途十分广泛。目前环氧丙烷的工业生产方法主要有两种:氯醇法和法浣友趸法F裎V梗饬街址椒ǖ纳芰φ既澜鏟苌芰Φヒ陨希其中法超过%。氯醇法在工业上应用较早,技术成熟、操作负荷弹性较大、流程简单、对原料丙烯的纯度要求不高、选择性好、收率高、投资少,但也存在设备腐蚀严重、消耗大量氯气、含氯废水对环境污染严重等缺点。计算表明,,该法在世纪年代由美国和公司共同研制开发并于年实现工业化。异丁烷或乙苯经过氧化反应生成异丁烷过氧化物或乙苯过氧化物,再与丙烯反应生成,同时联产叔丁醇或苯乙醇山徊郊庸こ杀揭蚁。该工艺过程对设备基本无腐蚀,“三废”排放少,
但流程长,投资大,不宜建中小规模的装置,同时由于联产品多,受市场因素制约严重。异丁烷法得到的产物环氧丙烷和联产物叔丁醇质量比约为。乙苯法所得的产物环氧丙烷和联产苯乙烯质量比约为。目前世界年生产能力已超过蚨郑渲醒侵奘遣茉龀ぷ羁斓牡厍过去年,国内需求在下游衍生物的强劲拉动下快速增长,消费量从年的蚨衷黾拥甑万吨,增长了近倍,,聚醚多元醇行业的消费总量达到万吨,,预计到年我国的总需求量