文档介绍：江西师范大学
硕士学位论文
有机小分子在铂基电极上吸附和反应的电化学和SERS研究
姓名:张兵
申请学位级别:硕士
专业:有机化学
指导教师:钟起玲
20040501
摘要本文较系统德磷究了乙醇在耩糙镶窝糖钌瞧缀上瓣鸯缴辫与氧毯嚣为,设活合成钠撼纳米粒予俄化剂,制蔷纳米粒了修饰的铂暴考ǎ醪降匮芯苛薴液、肌⒁宦然挤钟柙谡庑┑缦徊返牡绱呋挝#乜砹吮砻嬖銮哭鈏按术鹣疲耀范霞。采弼下选、、.等手段较系统地表征了所合成的铂包愈纳米粒子和碳纳米管负载的铂纳米:安予的结构、尺对‘及光学性熊,运用常规电化学和和技术研究这些铂基电极的电继﹄ぁ臁杲蘏齑伞7盥畚耐踔罩饕S删聪旅夭糠肿翰兀谝掖嫉牡缪趸诖夹巳剂系绯亟砑辜渲匾5淖饔茫擞肅技术系统地研究电极粗糙发、乙醇浓度、电极课灰约叭芤簆侔掖簿离瑷甏季行为懿影懿,首次发瑗乙醇蔻在糕耱锯电壤土会鑫发瑰群离逡溪缀聚貔种,酋次获得了乙醇在粗糙电极上解离吸附的表面挝嶷光谱。结果还表明:值和支持电解质对乙醇的解离吸搿寸有重要的影响;乜极的觏糙度及扫搦速度对乙黪在粳麓锫奄缀土鹣行淹蠢显著靛影鞠,乙醇在粮糙镑一涎醮渴芾┴步骤控制;在碱性介质中观察到了乙醇解离吸附产生的桥式和线性拥互转换这一旃趣现象:根搦原位表面增强拉曼光谱和稳念电流的数据,证实了黢性介质中鞭耱上乙醇戆ぱ踅□堪凑账揪斗雌5昀礤嘈徐薄1景锱涔管弦疆了技术在分子的电催化领域中的应用。诖植诓缂铣粱珊驮诓L蓟咨铣粱ず现诶粗票噶街植凰玫顷。朱噍翊位袢旒捍及锴嫠嵩谡饬斤∩下蠢胱罕缥蜒醮烤掺仁苠图。结果表明有钉的存在能增强铂在乙醇、甲酸等小分子中的电催化活憔。通过、计时电流等常规电化学及裘砸增强拉曼光谱技术简要地讨论了钌含量的影酾。.在图中钌鹩簸纯蜂及控爨谱圈惶蚨墒傥挥。延谱瞧瓣存在,为双功能机理提供阂欢ǖ闹ぞ颉T诓ば奘蔚牟L嫉缦希思觳獾角课物种的信号外,迹在~处检测到强度较弱甲酸氧化的活性中日宓萤号,逡一多证实了学酸是逶避暇途径穰瑾避抒了。弥肿臃ê铣闪顺叽缈煽亍⒌シ稚⑿院谩⑶揖哂泻似峁沟哪扑黮盒纳米粒予,并通过组装得到类似粗糙铂电极表面结构的。。一小。疓穰。结鬃裘拜隽:在这静电极土瓣缀瓣方式强覆盖度有嘏大弱关系:黪麓存
。/电极上发生自发解离吸附产生,这种铂包金电极对甲醇湿示较好的电催化活性,有望在直接甲醇燃料电池中运用。以和作为探针分子研究了铂包会纳米粒子的行为,发现这种纳米粒子铂壳的厚度对行为有很大的影响,同时发现当电位变化时诓擅琢W上会出现撕蚇端吸附方式的转换。捎梦⒉ḿ尤取⒁叶蓟乖ǎ票赋隽丝煽卦夭康哪擅琢W痈涸氐碳纳米管狢U庵址椒ㄖ票傅腜瓹哂蟹浅:玫姆稚⑿裕涸氐均匀度及载量是目前所报道的最好结果。研究表明:碳纳米管的处理时间及氯铂簸平碳纳米管的相对质量对合成—奈⒔峁褂兄匾5挠跋欤赫庵址椒ɑ箍以合成目前尚未见报道的‘铂纳米管’,电为其它金属纳米管的制备提供了一种新型的方法。在这种新型的铂纳米材料上除了有线性和桥式两种吸附方式外,首次发现的第三种吸附方式。’的宋絍甆的信号。┝艘恢中碌募觳夥椒āL寄擅坠芨涸亟鹗特别是过渡金属】纳米粒子有可能成为一利滦偷哪擅准禨祝て鸸恪蟠邮卤韒銮拉曼光谱的研究者新的热情。关键词;有机小分子;铂:纳米粒子;表面增强拉曼光谱;常规电化学方法摘要
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第一章绪论氢阂八枨馀毡缜喾幢逃行了大量的磺究,僵是英成本猥赢艇建效聚不§煺硇》肿拥那拼呋趸以及供成方丽存在很多难以克服的困难⋯。尽管近儿年来在有机分子的匝黔制些研究者就分子的电氧化的研究进展进行了综述降琇燃料电池由于其有能量密艨商、理论上不受卡诺循环的限止、可以织燃嗣分子窟按转化为电能、近零污染簿优点而成为电催化的~个重要研究方向。,劳涯实了氢/氧燃料电池锼:纯学中能直接转化电能以来,氢/氧燃籽电泡迅速发箴,但是由予氮气在储存、运输、满意。这使墙毓庾O蜃び薪沸》肿游H剂系挠右禾迦煎翰旱绯兀觳匙汶接醇类燃料电池。这她有机小分不仅具有毒性小,易储存、运输、处理,能量密度高,资源丰富等优点,露且,述有内部燃料囊接转换,设计麓擎积嬲油方便等簗旱悖虼宋璴了各围燃耩电池研究者的注意,并避行了大量的理论和应芯浚热艘裁直接懿类燃料电蠢曩研究进展也馓了评论,本人邀瞥藏乙醇的电氧化磺究情况进行了初步的的介绍。分子的电催化氧化甭开究分子是对愎鐷数总舔。当藉,人们对分予鼹也催化氧化主要今粲中在两个方向。一个是着限于电催化剡的研究性能。显然,电极的袭面性能和裁丽结构是决定电极的电催化性能