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羧基化合物及其衍生物促进铂催化硅氢加成反应的研究.pdf

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作者签名:◇缸剔磴轹乒作者签名:牵日期:劫,湃,月浙江工业大学学位论文原创性声明学位论文版权使用授权书\⒈C芸冢⒉槐C堋日期:西也年厂月巳本人郑重声明:所提交的学位论文是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经加以标注引用的内容外,本论文不包含其他个人或集体己经发表或撰写过的研究成果,也不含为获得浙江工业大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权浙江工业大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于年解密后适用本授权书。朐谝陨舷嘤Ψ娇蚰诖颉啊獭日期:跏、關月脚日≥事日浙江工业大学学位论文原创性声明、版权使用书,
.——羧基化合物及其衍生物促进铂催化硅氢加成反应研究摘要研究发现,含官能基团羧酸可明显提高铂催化烯烃硅氢加成反应佳,用于促进铂催化苯乙烯与三乙氧基硅烷硅氢加成反应,当投料摩应的转化率和力口成产物选择性,对于不同烯烃和硅烷都可以取得类论文总结了近期硅氢加成反应催化剂的制备和应用,分析了硅氢加成反应催化剂在活性和产物选择性以及催化剂的稳定性等方面存有的问题。在此基础上,对应用于烯烃硅氢加成反应的催化剂进行了设计和改进,将含官能基团的羧基化合物及其衍生物作为贵金属铂催化剂的促进剂;在烯烃与含氢硅烷加成反应中,研究了促进剂种类与催化剂性能之间的关系,考察了催化剂体系循环利用的稳定性。活性,并显著影响力口成产物的选择性。羧酸结构以及所含官能基团类型对苯乙烯硅氢加成反应结果产生重要影响。相对而言,氨基芳香羧酸类作为添加剂具有更好的助催化效果,其中0被郊姿嵝Ч尔比例为即锄/、,将其作为助剂或载体应用到硅氢加成反应中。研究发现,使用酸酐改性的小分子量骄肿恿啃∮聚乙二醇作为助剂,!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!R
似的催化效果。聚乙二醇分子量对铂催化剂的活性和加成产物的选择性产生重要影响,分子量越小,催化剂活性越高;但容易生成诸如烷烃和脱氢偶联等副产物。使用酸酐改性的大分子量骄肿恿看笥聚乙二醇作为载体负载络合铂催化剂用于烯烃与烷氧基硅烷加成反应时,也可取得较好的烯烃转化率和力口成产物选择性。反应结束后,通过离心分离可将催化剂从反应体系中分离,催化剂重复使用蚊挥蟹⑾执呋钚悦飨员浠硐殖鼋虾玫拇呋林馗词褂玫奈定性。止籎购铣闪一氨基苯甲酸改性聚乙二醇稳定的铂纳米颗粒催化剂,通过表征证实了催化剂体系的组成和结构。该催化剂体系应用于烯烃与含氢硅烷加成反应具有很好的催化活性和较高的目标产物选择性。在催化不同烯烃与反应中,均可获得%以上的选择性,对不同含氢硅烷具有较好的底物适应性。该催化剂具有良好的回收重复使用性能,重复使用蚊挥泄鄄斓交钚悦飨韵陆档南窒发生。通过硅烷偶联剂将含羧基化合物接枝到无机载体表面作为载体制备负载络合铂催化剂并对其结构进行了表征。催化剂在催化烯烃与含氢硅烷硅氢加成反应的性能研究表明,通过此方法可以成功地实现对铂的稳定负载,反应温度和催化剂用量对催化反应产生重要影响。┨峁苟苑从产生重要影响,直链烯烃的链长越长,反应越不容易进行;有对位取摘要
代基的芳香烯烃作为底物可以取得更好的力口成产物选择性;催化剂可以重复使用巍关键词:硅氢加成,烯烃,铂,羧基化合物及其衍生物,催化浙江工业大学博士学位论文
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痭/.甌琔甌—.甌甀甌.,甎,浙江工业大学博士学位论文