文档介绍：精细石油化工第卷第期
年月
改性分子筛催化缩醛酮反应性能研究
程栖桐,王姗姗,梁馨月,张黎,张洁,汤颖
.西安石油大学化学化工学院,陕西西安;
.陕西师范大学材料科学学院,陕西西安
摘要:以三甲基氯硅烷为改性剂,利用化学键合的方法对分子筛表面进行改性,考察了改性剂用量等因素对环
己酮与正丁醇反应产率的影响。结果表明:表面改性能够显著提高分子筛对缩醛酮反应的性能,采用/
三甲基氯硅烷改性后的一分子筛,在催化剂用量.、醇与醛酮摩尔比为.、回流速度为
~ 滴/及反应时间的条件下催化合成缩醛酮,产率从未改性前的. 提高到. ;改性催化剂
比表面积有所提高,表面亲油性增强,能够促进反应物向催化剂表面的扩散,但改性过程未对一分子筛
的孔径分布、粒径分布产生影响。
关键词:一分子筛环己酮正丁醇缩醛酮三甲基氯硅烷
中图分类号:.;. 文献标识码:
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缩醛酮是一种新型香料,常用于甾族和糖、引。缩醛酮反应过程产生的水会造成
类物质的合成,还可用作特殊反应的溶剂。环分子筛的酸性中心堵塞从而导致催化活性降低;
状缩醛能在光或自由基的引发下与一些含特殊官另外,采用分子筛催化剂制备缩醛酮是典型的
能团的烯烃发生自由基加成反应,制备常规方法非均相反应体系,该体系中反应物向催化剂表面
难以得到的酯类化合物。传统的缩醛酮合成的扩散速度决定了整个反应的速率。为此,
中,主要以无机强酸如硫酸、盐酸、磷酸等为催笔者通过正丁醇与环已酮的缩酮反应筛选出催化
化剂,存在副反应多、对设备有强烈的腐蚀性、反效果较好的分子筛,采用化学键合法对其进行表
应后处理复杂且容易污染环境等缺点。用固面修饰,在提高分子筛稳定性的同时改善了催化
体酸催化合成缩醛酮的研究始于世纪年剂表面疏水亲油性,以促进反应物相在催化剂表
代末,后来开发的一些催化剂如固载杂多酸
收稿日期:——;修改稿收到日期:一一。
盐、杂多酸、铌酸等对缩醛酮反应具有作者简介:程栖桐一,女,硕士在读。
良好的催化作用,且后处理工艺简化。分子筛作基金项目:国家自然科学基金项目、陕西省教育
厅科研计划项目和西安石油大学研究生创新基金
为一类常见的固体酸催化剂,具有较高的酸强度
项目
和催化活性,例如沸石分子筛、一通信联系人,—: ..。
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第卷第期程栖桐,

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面的扩散,提高催化剂活性位点的利用率,从而提在回流条件下考察其对环己酮与正丁醇的缩醛酮
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高非均相反应体系反应速率。催化性能,结果如图所示。由图可以看出:在
实验部分相同反应条件下,一分子筛相对于其他两种

. 仪器与试剂分子筛其产率及转化速率明显要高;当反应时间
三甲基氯硅烷,分析纯,上海科丰化学试剂有为时产率可以达到,而分子筛
限公司;一分子筛、沸石分子筛,湖北赛在该反应条件下几乎无催化一作用。因此,本实验
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因化工; 型分子筛址,。选用一分子筛进行表面改性。
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一/型低温恒温反应浴,巩义市予华上述结果与三种分子筛的结构有关