文档介绍：浙江大学化学工程与生物工程学系
硕士学位论文
ZSM-5分子筛催化剂的原位合成、改性及MTP反应性能研究
姓名:刘烨
申请学位级别:硕士
专业:化学工程
指导教师:阳永荣;王靖岱
20100301
摘要丙烯传统的生产路线是石油原料的催化裂解。由于世界石油总量有限,国际原油价格不断上涨,导致丙烯生产成本不断升高,制约了丙烯工业的发展。甲醇制烯烃际跏侵敢悦海烊黄铣傻募状嘉T希吞枷┨囊诠技术。随着甲醇生产的日益规模化,成本日趋降低,甲醇制丙烯成为最有希望替代石油原料制烯烃的工艺路线。近年来,际醭晌Q鹾凸ひ到缪芯康娜鹊恪际醯墓丶辉谟诖呋恋幕钚院脱≡裥裕溲芯康闹氐慵性诖呋恋制备和后处理。是目前发现的对甲醇转化制丙烯反应丙烯选择性最高的催化剂。分子筛催化反应性能与其物性密切相关,因此可以通过不同合成、改性方法对分子筛的形貌、孔结构、酸性质进行调控,从而提高其在从χ械拇呋阅埽本论文分别通过金属原位改性、基质吡胪原位晶化和低浓度表面活性剂原位晶化等三种不同方法得到分子筛,继而考察产物分子筛的物性结构及其从Φ拇呋从π阅堋B畚目U沟难芯抗ぷ骱偷玫降闹饕第一部分,系统研究了、、、、、、七种不同金属元素对改性分子筛物性的影响,并获得了具有最佳从π阅艿慕鹗粼釉改性。首先,采用、、、、、、七种不同金属元素,在水热条件下原位合成分子筛。其次,┭≡,,,比较了原位改性、离子交换改性和浸渍改性方法的金属负载量,结果表明,原位改性法金属元素进入分子筛的量最少,离子交换法次之,浸渍法对金属的负载量最多。第二部分,首次将高岭土原位合成分子筛技术应用于从Γ⒌玫搅具有较高丙烯选择性的多功能分子筛催化剂。首先,分别在静态晶化和动态晶化条件下研究比较了基质原位合成分子筛晶型随反应时间的变化情况。由于动态搅拌加快了晶化体系的传质、传热过程,使得动态晶化条件下的结论如下:摘要
晶相转化过程快于静态晶化条件下的晶相转化过程,且随着反应时间的增加,分子筛晶型由转晶为椒惺屑湎唷F浯危攵远Щ逑担进一步考察基质对产物分子筛物性的影响,并比较偏土、尖晶石两种基质原位合成的物性差别,以指导工业应用。分析结果表明,基质原位合成的晶粒尺寸小、中强岱岣唬倚纬晌⒖⑾┑难≡┬Ч为明显,这与偏土、尖晶石合成的分子筛在形貌、孔分布和酸性质上存在的差异有关。第三部分,首次将低浓度表面活性剂原位合成应用于应,系统研究了加入量对产物物性及从π阅艿挠跋臁Mü表征分析可知,加入表面活性剂后,产物分子筛的结晶度与参比分子筛相比有所降低,并形成小晶粒结构,比表面积增大。与此同时,系统考察占总投料量质量分数分别为%、%、%┑纳桑⒛芄惶岣遉一肿由傅奈榷ㄐ裕有效抑制氢转移反应。关键词:;原位;基质吡胪;十六烷基三甲基溴化铵;甲醇制丙烯摘要Ⅲ
.瑃一..甒,.,,。,·,.·甌甅—:一·,..瑃/Ⅱ,.瓼’甌猘..,Ⅳ畇
.,—.甅,.瑂篫;·;;、·,.%.甌瓵,·甌—.瑃瓸.,.
饼嚼学位论文作者签名:;羔印彳签字日期:缈月浙江大学研究生学位论文独创性声明学位论文版权使用授权书表或撰写过的研究成果,也不包含为获得逝婆太堂或其他教育机构的学位或幽∥年论倘逝江太堂构送交本论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和借阅。本人授权逝婆太堂签字日期:幽∥年;月本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。签字日期:本学位论文作者完全了解有权保留并向国家有关部门或机可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。C艿难宦畚脑诮饷芎笫视帽臼谌ㄊ学位论文作者签名:导师签名:匆日
致谢在老师、同学、家人的帮助和支持下,我顺利完成了硕士期间的研究课题,并完成了硕士论文的撰写。在这里,我想对他们真心的道声谢谢。首先,感谢阳永荣教授在课题方向上对我的指导。在每一次的讨论、交流中,不仅使我提升了对理论知识与实验技能的理解和掌握,同时学会了如何抓住课题的重点,把握课题的思路,培养了我勤于思考和独立科研的能力。阳老师渊博的知识,丰